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解除小天才电话手表与手机的绑定，可以按照以下步骤操作。
1、打开小天才电话手表的APP——家长app。
2、在APP的右下角找到“更多”选项，点击进入。
3、在打开的页面里找到“绑定与解绑”，点击进入。
4、在打开的页面中，找到并点击需要解除绑定的手表。
5、在打开的页面中，点击右上角的“解除绑定”选项。
6、点击解绑后，需要输入相应的账号密码进行验证身份，验证通过后即可完成解绑操作。
在解除绑定的过程中，可能需要输入手表的锁屏密码或使用管理员权限进行确认，一旦解除绑定，手表的所有数据都将被清空，包括联系人、短信等，所以在解绑之前要确保已经备份了重要数据，解绑后，手表将不再与任何手机绑定，可以重新绑定其他手机或进行其他设置，如有更多疑问，建议查看小天才电话手表的官方在线帮助或联系客服获得更多帮助。